Journal des nanomatériaux et de la nanotechnologie moléculaire

Oxyde de gallium mésoporeux comme catalyseur pour la synthèse du N-octylcarbamate de propyle à partir de CO2, de n-propanol et de n-octylamine

Javishk Shah, Jérémie Ort et Maria L Carreon

Contexte : Il existe un intérêt croissant pour considérer le dioxyde de carbone comme une ressource et une opportunité commerciale plutôt que comme un déchet avec un coût d'élimination. Parmi les nombreuses motivations spécifiques pour produire des produits chimiques de plateforme tels que les carbamates à partir du CO2, on trouve le coût faible ou nul de cette matière première et le potentiel d'être une voie plus efficace sur le plan économique. Cependant, cette voie nécessite le développement de matériaux avec des morphologies et des propriétés de texture ajustables qui présentent des performances catalytiques améliorées, des propriétés structurelles et d'adsorption distinctives par rapport à celles des matériaux conventionnels. L'oxyde de gallium peut être rationnellement transformé en matériaux poreux cristallins qui combinent des propriétés hautement souhaitables, telles qu'une morphologie contrôlée, des micropores uniformes et des surfaces élevées avec une stabilité chimique et thermique exceptionnelle.

Méthode : La synthèse a été réalisée dans un réacteur discontinu avec de l'oxyde de gallium mésoporeux comme catalyseur tandis que la n-octylamine et le nproponal étaient les réactifs. Le réacteur a été mis sous pression avec du CO2. La température de la réaction était de 200°C et le temps de réaction était de 24 h.

Résultats : L'oxyde de gallium γ-mésostructuré à grande surface a été testé comme catalyseur pour la synthèse de carbamates à partir de CO2. Les catalyseurs mésostructurés ont affiché une conversion élevée d'environ 69 %, bien supérieure à celle de leurs homologues non mésostructurés. Après recyclage des catalyseurs, la phase γ-oxyde de gallium a été préservée et n'a affiché qu'une légère diminution de l'activité catalytique. La sélectivité des carbamates était plus élevée à de petits diamètres de pores, ce qui peut être attribué à la diffusion améliorée du carbamate à chaîne linéaire par rapport aux dérivés d'urée ramifiés.

Conclusion : Les résultats de ce travail démontrent l'utilisation réussie de l'oxyde de gallium mésostructuré pour la synthèse de carbamates à partir de CO2. La conversion élevée de l'oxyde de gallium γ mésostructuré par rapport aux catalyseurs non mésostructurés peut être attribuée à la grande surface spécifique.